Das Museum besitzt zahlreiche Werke international bekannter Künstler und noch wichtiger die wertvollste Sammlung isländischer Kunst im Land, die ihren Schwerpunkt auf dem 19. und 20. Jahrhundert hat.

Aus der Kollektion der eigenen Werke sowie Leihgaben anderer Museen und Sammler werden dem Publikum wechselnde Ausstellungen im Gebäude der Nationalgalerie als auch in den Räumen des Kulturhauses (Þjóðmenningarhús) vorgestellt.

Der älteste Teil des Gebäudes der Nationalgalerie wurde 1916 als Eishaus (Íshús) erbaut. Damals wurden im Winter große Blöcke Eis aus dem anliegenden Teich gesägt und hier aufbewahrt, damit man den Sommer über Fisch und andere verderbliche Waren wie in einem gigantischen Kühlschrank lagern konnte. Das Wasser des Teiches war zu dieser Zeit allerdings auch noch sauberer, da es einen guten Durchfluss aufwies. Lækjargata heißt eigentlich Bachstraße und der Bach, der Teich und die daran wieder angrenzenden Teiche waren bis zum Meer miteinander verbunden, was für eine gute Strömung des Wassers sorgte.

Im angrenzenden Garten Hallurgarðurinn stehen einige Bildhauwerke verschiedener isländischer Künstler. An der Grenze zu diesem Garten, und im Besitz des Nationalmuseums, steht die Skulptur Fótboltamaður (Fussballspieler, 1936) von Sigurjón Ólafsson.

Der Museumsladen bietet eine reichhaltige Auswahl an Büchern über die aktuelle und vorangegangene Austellungen, Kunst, insbesondere der isländischen, Karten, Plakate, die besseren Souvenirs und isländisches Design. Im zweiten Stock bietet Súpubarinn eine Auswahl an Suppen, Sandwiches und Salaten für eine wohlverdiente Pause während des Museumsbesuchs.